郭子雍等-ACP: 在線追蹤揭示云滴中棕色碳的液相形成證據

  
棕色碳是一類在近紫外和可見光波段具有強吸收能力的有機碳質氣溶膠,對云壽命及降水可能具有重要影響。盡管已有實驗室研究表明液相過程可產生棕色碳,但目前觀測研究多關注云水的化學組成,尚未考慮云中棕色碳的光學性質及演化過程;且由于缺乏對活性云滴及未活化的顆粒物(間隙顆粒物)的系統觀測及對比研究,難以明確云中液相過程對棕色碳形成的貢獻。
為此,中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室博士生郭子雍與導師畢新慧研究員和張國華特任研究員等人利用云霧在線觀測平臺在廣東天井山(海拔1690米)開展了山帽云的觀測研究?;诘赜媚媪魈摂M撞擊器與黑碳儀聯用在線觀測獲得云滴殘余顆粒(云滴經干燥獲得)、云間隙顆粒和環境顆粒(無云時的背景顆粒)的光吸收系數;使用云霧水收集器和中流量采樣器采集了云水和PM2.5濾膜樣品,結合紫外-可見分光光度計和熒光分光光度計等對云水和PM2.5濾膜樣品進行分析對比,研究了云中棕色碳的光學性質及云過程對棕色碳形成的影響。
研究報告了云滴殘余顆粒、云間隙顆粒和環境顆粒(無云時期),以及云水和PM2.5的光學性質,并基于此估算了其中棕色碳一次源和二次形成的貢獻比例。測算結果表明云中液相過程顯著促進棕色碳的形成。云殘余顆粒中有67-85%的棕色碳來源于二次形成,遠高于云間隙顆粒(9-23%)和環境顆粒(11-16%);PMF正交矩陣因子分析也顯示云水中棕色碳在的吸光系數(Abs365nm)主要由二次形成及生物質燃燒因子貢獻(>80%)。進一步通過對比采集的云水與云滴殘余顆粒,PM2.5樣品和云間隙顆粒中棕色碳的光學性質,發現水不溶性棕色碳對總棕色碳光吸收的貢獻較高(48-75%)。本研究基于外場觀測在線追蹤了云中有機氣溶膠吸光性質的演化過程,豐富了對棕色碳形成的認識,可為模型模擬云中棕色碳的形成及效應提供參考。本研究在廣州化所有機分析平臺上完成,相關研究成果近期發表于大氣領域重要期刊Atmospheric Chemistry and Physics。

圖 1 環境顆粒、云間隙顆粒和云殘余顆粒中棕色碳在不同波長處的光吸收,來源及對顆粒物總吸光(黑碳+棕色碳)的貢獻比例
本研究受到國家自然科學基金和廣東省杰出青年科學基金等項目資助。
論文信息:Guo, Z., Yang, Y., Hu, X., Peng, X., Fu, Y., Sun, W., Zhang, G., Chen, D., Bi, X., Wang, X., and Peng, P.: The optical properties and in-situ observational evidence for the formation of brown carbon in clouds, Atmos. Chem. Phys., 22, 4827–4839, https://doi.org/10.5194/acp-22-4827-2022, 2022.
 
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